摘要：目的 研究长期载人航天任务中舱室CO₂催化还原处理的大气再生技术。方法 研制了Sabatier CO₂还原装置地面实验样机系统。结果 在CO₂流量为1.0 L/min(模拟3人平均排出量)时，反应起动温度可降到165℃，起动时间14 min；H₂与CO₂摩尔比分别为1.9、2.8、3.5、4.0和5.0时，贫组分一次通过转化率均高于95％；产物水无色，呈中性。结论 Sabatier CO₂还原装置地面实验样机系统操作简便，性能达到了设计目的，处理舱室中3人代谢CO₂量有较高的效率。

中图分类号：R852.82，O621.25文献标识码：A文章编号：1002-0837(1999)02-0121-04

An Experimental Study of the Sabatier CO₂ Reduction Subsystem for Space Station

LI Jun,AI Shang-kun,ZHOU Kang-han

Abstract：Objective To develope and fabricate a prototype Sabatier CO₂ reduction subsystem for long duration manned space missions.Method The rationale, equipment and function of the Sabatier CO₂ reduction subsystem were introduced.Groundbased experiments with CO₂ flows equivalent to a crew size of 3 persons were conducted to verify the operation performance of the prototype. Result The start-up temperature is less than 165℃ when the start-up time is 14 min;the lean component H₂/CO₂ conversion efficiency is over 95 percent when H₂/CO₂ molar ratios is 1.9～5.0; The water produced is nearly colorless and neutral. Conclusion The prototype Sabatier CO₂ reduction subsystem is simple in operation and the test results showed that design goals were achieved.

Key words：space station；carbon dioxide reduction;oxygen regeneration;Sabatier;conversion-efficiency

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在长期载人航天任务中，为减少发射质量及后勤保障费用，供氧必须采用再生技术，将舱室中的CO₂收集并浓缩，再还原成水，然后水电解产氧，以达到大气再生的目的，实现O₂的循环利用。CO₂还原是其关键步骤之一。美国、日本对Sabatier和Bosch两种CO₂还原方法进行了对比研究^［1,2］，从性能、设计简单化、操作简便性、耗能、体积等多方面综合比较，认为Sabatier方法是目前较优的方案。70年代以来，美国、前苏联和日本相继研制了Sabatier CO₂还原实验样机，并进行了不断改进^［3～6］。本课题从90年代初开始对Sabatier CO₂还原技术进行实验研究，取得了较大进展^［7］。近年来，研制了Sabatier CO₂还原装置地面实验样机，本文介绍其工作原理、系统组成和功能以及实验结果。

还原装置

Sabatier还原反应是可逆放热反应，在催化剂作用和一定的温度条件下，CO₂和H₂混合经还原反应生成水和甲烷。其反应方程式为：

CO₂＋4H₂ → CH₄＋2H₂O＋Heat

舱室中的人体代谢物CO₂由CO₂收集与浓缩子系统收集，与水电解产物H₂混合后供给Sabatier反应器，反应生成水和CH₄，水再用来电解产生呼吸用O₂和H₂，或者输送到饮用水处理系统。

根据Sabatier反应原理，设计了CO₂还原地面实验样机系统，由以下6个主要部分组成：进气控制装置、Sabatier反应器、钌催化剂、加热器及温度测控装置、冷凝及水收集装置、气体成份分析装置。实验系统框图见图1。

图1CO₂还原系统实验装置流程图

1.气瓶；2.减压阀;3.过滤器;4.流量调节阀;5.流量计;6.混气阀;7.压力表;8.Sabatier反应器;9.催化剂;10.热电偶;11.加热器;12.电源;13.多点记录仪;14.冷凝热交换器;15.风机;16.水收集箱;17.截止阀;18.气相色谱仪

Fig.1Experimental flow diagram of Sabatier CO₂ reduction subsystem

1.gas supply;2.check valve;3.filter;4.gas flow regulator;5.flowmeter;6.mix valve;7.pressure gauge;8.Sabatier reactor;9.catalyst;10.thermocouple;11.heater;12.power supply;13.recorder;14.condensing heat exchanger;15.fan;16.water collector;17.shut off valve;18.gas chromatography

进气控制装置由气瓶、减压阀、过滤器、流量调节阀、流量计、混气阀和压力表等组成，其功能是按要求配置和调节反应气体的流量、CO₂与H₂的摩尔比、控制混合气体进口压力、控制吹扫气体N₂的流量。

Sabatier反应器反应器采用三层套管式结构，外层为进气管，采用逆流式进气方式，中层为冷却套管，采用气冷方式冷却，里层为反应管，直径36 mm，长314 mm。

钌催化剂载体为Al₂O₃，粒径2～3 mm，含钌20％。采用碱溶液处理新工艺，将制备、还原后的钌催化剂，用一定浓度的碱溶液进行洗涤，再用去离子水洗，直至无Cl^-为止，将处理好的催化剂放入烘箱中，120℃干燥4 h以上待用。这样处理后的催化剂有效地改进了产水的质量。

加热器及温度测控装置由于Sabatier反应要在较高的温度下进行，反应前须对催化剂及反应床进行预热。反应管内径较小，普通加热器无法安装使用，研制了两个微型单端加热器，每支功率50 W，电压27 V。在反应管内设置8支热电偶，通过HR1300多点记录仪测量反应床前端、中端及末端温度。

冷凝及水收集装置包括冷却风机、冷凝热交换器和水收集箱。反应产物冷凝后，水进入水收集箱，甲烷及剩余CO₂和氢气排空。

气体成份分析装置实验中用气相色谱仪分析反应器进、出口气体成份和浓度，采用自动进样阀进样。在气相色谱仪进样口前加一个干燥器，以消除尾气中水汽对结果的影响。

方法

方法CO₂和H₂高纯气体均由高压气瓶供气，供气压力为0.14 kPa，CO₂流量模拟3人平均排出量约1.0 L/min，改变H₂流量，H₂与CO₂摩尔比分别采用1.9、2.8、3.5、4.0和5.0。用色谱仪测量进气口CO₂和H₂的浓度来计算实际摩尔比值。反应床体积0.32 L，催化剂用量230 g。反应起始时由两个加热器加热至起动温度，然后关闭加热器，通入反应气体，反应进程中记录反应床各点温度，分析测定反应器出口气体成份和浓度，测量进、出口气体流量，计算反应转化率。

性能指标（1）起动温度和起动时间：在不同温度下起动实验，记录停止加热至反应平衡时的时间；（2）反应转化率：在不同反应条件下计算贫组分的反应转化率；（3）产水水质：测量产物水的pH值、杂质浓度、电导率。

结果

起动温度和起动时间表1列出H₂与CO₂摩尔比为4的4次实验的起动温度和起动时间。起动时间指停止加热、通入CO₂到主反应区温度达到平衡的时间。反应起动温度可降低至165℃，此时起动时间为14 min，起动温度升高，起动时间缩短。

反应床温度变化Sabatier反应是一放热反应，反应起动后，随着反应的进行，转化率升高，反应热增加，反应床温度逐渐上升。当反应生成热量与反应器散热相等时，反应床处于动态热平衡状态，温度基本恒定。图2是反应床中温度随时间变化的曲线图，θ₁是反应床主段温度，θ₂是反应床中段温度，θ₃是反应床末段温度。从图中可以看出：在反应床中，主反应区温度最高，中段次之，末段最低；起始阶段各区温度上升的速率也不一样，主反应区上升较快，而中段和末段上升较慢，这说明CO₂还原量沿轴线递减，CO₂还原过程主要集中于主反应区，大量的反应热使主反应区的温度很快上升，而中段和末段反应较少，产热也较少，温度上升缓慢；当反应进行一段时间后，各点温度逐渐达到平衡，各反应区平衡温度为θ₁约452.6℃、θ₂约269.0℃、θ₃